Em seu primeiro filme, Desajuste Social, Franco Citti interpretou um jovem da periferia romana e, por exigência do produtor Alfredo Bini, teve de ser dublado. Adolescente pobre e problemático, filho de um anarquista, ele foi enviado pela mãe a um reformatório. Sua experiência existencial na periferia romana lhe seria útil ao rodar o segundo filme de Pasolini, Mamma Roma (1962), com Anna Magnani, em que interpreta também um subproletário urbano.
Citti não tinha uma boa imagem da mãe, mas guardava boas lembranças do pai anarquista, com quem ele e o irmão Sergio trabalharam como pintores de parede na adolescência. Ator intuitivo, ele chegou a fazer o papel principal em Édipo Rei (1967), dirigido por Pasolini, sendo convidado no ano seguinte por outro monumento do cinema italiano, Valerio Zurlini, para um dos papéis do denso Sentado à Sua Direita (Sedutto alla sua Destra, 1968).
Pasolini tinha genuína admiração pelo estilo naturalista de interpretação de Franco Citti. Chegou mesmo a se arrepender ao permitir que fosse dublado em Accatone, por sugestão do produtor Bini. O ator trabalharia com ele em quase todos os seus filmes seguintes: Pocilga (1969), Decameron (1971), Os Contos de Canterbury (1972) e As Mil e uma Noites (1974). Em 1972, o direror norte-americano Francis Coppola convidou-o para o papel de um guarda-costas da Máfia siciliana em O Poderoso Chefão, papel que iria repetir na terceira parte da saga (1990).
Criado com o irmão cineasta no subúrbio romano de Torpignattara, ele teve dois filhos com uma garota de Fiuggi, enquanto trabalhava com o pai. Casou-se mais uma vez e teve outros dois filhos com Anita Sanders, de quem se divorciou. Um de seus últimos filmes foi Cartoni Animati (1997), dirigido pelo irmão Sergio Citti, com quem fez outros trabalhos, dos quais o principal é Ostia (1970). Nos anos 1980 fez algumas séries para a televisão italiana, após filmar La Luna (1979) com Bertolucci, em que interpretava um gay que seduzia num bar o filho drogado de uma cantora de ópera.
O fascínio de Citti por Pasolini foi expresso não só em trabalhos conjuntos com o cineasta italiano, mas após a morte do diretor, em 1975. Citti dirigiu um curta chamado Vergonha, sobre o assassinato do amigo, e participou como ator de Uma Vida Violenta (Una Vita Violenta, 1962), baseado num livro de Pasolini e dirigido por Brunello Rondi e Paolo Heusch. Citti sofreu um derrame em 1997, quando filmava Cartoni Animati com o irmão. Sua saúde piorou, desde então. Já não podia falar nos últimos anos e vivia da assistência social do Estado.
